2025年5月12日，天津大學(xué)和西南交通大學(xué)的研究團(tuán)隊(duì)在國際能源材料領(lǐng)域頂級期刊《Advanced Energy Materials》（影響因子24.4）發(fā)表了題為《Artificial Intelligence-Assisted Ultrafast High-Throughput Screening of High-Entropy Hydrogen Evolution Reaction Catalysts》的研究論文。該研究提出了一種融合大語言模型（LLM）與遺傳算法（GA）的人工智能驅(qū)動的高通量篩選框架，結(jié)合高溫?zé)釠_擊（HTS）技術(shù)，實(shí)現(xiàn)高效HEA催化劑的設(shè)計與合成，顯著提高了催化劑篩選效率。
這項(xiàng)工作為催化劑開發(fā)方式提供了一種范式轉(zhuǎn)變策略，將計算智能與自主實(shí)驗(yàn)相結(jié)合，大幅縮短了研發(fā)周期，也為可持續(xù)能源應(yīng)用中多組分催化劑的合理設(shè)計開辟了高效路徑。
論文解讀
PAPER INTERPRETATION
摘要高熵合金（HEA）催化劑的開發(fā)受到其復(fù)雜組分設(shè)計所固有的“組合爆炸”挑戰(zhàn)的阻礙。本研究提出了一種人工智能輔助的高通量框架，該框架結(jié)合了大型語言模型（LLMs）進(jìn)行文獻(xiàn)挖掘和遺傳算法（GAs）進(jìn)行迭代優(yōu)化，以克服這一挑戰(zhàn)。在此，LLMs分析了14,242篇出版物，識別出10種關(guān)鍵的析氫反應(yīng)（HER）活性元素（FeCoNiPt等），將候選池縮小至126種基于Pt的高熵合金組合。通過使用超快高溫?zé)釠_擊技術(shù)進(jìn)行超快高通量材料合成和篩選，GA驅(qū)動的實(shí)驗(yàn)優(yōu)化了這一子集，僅需4次迭代（24個樣本）即可實(shí)現(xiàn)收斂，與傳統(tǒng)GA方法相比，效率提高了60%。的IrCuNiPdPt/C催化劑在10 mA cm?²和100 mA cm?²電流密度下展現(xiàn)出創(chuàng)紀(jì)錄的低析氫過電位，分別為25.5 mV和119 mV，分別優(yōu)于商業(yè)Pt/C催化劑49%和18%，并展現(xiàn)出300小時的穩(wěn)定性且衰減可忽略不計。這項(xiàng)工作建立了一種范式轉(zhuǎn)變策略，將計算智能與自主實(shí)驗(yàn)相結(jié)合，將發(fā)現(xiàn)時間從數(shù)千年縮短至數(shù)小時，為可持續(xù)能源應(yīng)用中多組分催化劑的合理設(shè)計提供了可能。02
核心要點(diǎn)●高效催化劑篩選框架的構(gòu)建。本研究通過整合大型語言模型（LLMs）與遺傳算法（GA），構(gòu)建了高熵合金（HEA）催化劑的高效篩選框架。傳統(tǒng)暴力搜索法（BF）需從90種金屬元素中篩選五元組合，候選池達(dá)4395萬種，以每日10個樣本的速率需耗時約1.2萬年。而LLMs通過文獻(xiàn)挖掘?qū)⒑蜻x元素壓縮至10種（FeCoNiPt等），結(jié)合鉑基設(shè)計生成126種候選組合；GA通過四輪迭代（24個樣本）快速鎖定組分，結(jié)合超快高溫?zé)釠_擊（HTS）技術(shù)（15分鐘/樣本），整體篩選周期縮短至6小時。這一策略通過智能數(shù)據(jù)降維與實(shí)驗(yàn)自動化，解決了HEA設(shè)計中的“組合爆炸”難題，為多組分催化劑的理性設(shè)計提供了新范式。
●文獻(xiàn)驅(qū)動的元素篩選與模型優(yōu)化。基于LLMs的文獻(xiàn)分析框架包含文獻(xiàn)篩選知識庫構(gòu)建模型微調(diào)與應(yīng)用四個階段。通過Web of Science數(shù)據(jù)庫檢索7.9萬篇文獻(xiàn)，經(jīng)出版年份（2000-2024）引用率（>10次/年）及LLMs二次篩選，最終獲得1225篇HEA相關(guān)研究。統(tǒng)計發(fā)現(xiàn)，非貴金屬中FeCoNi出現(xiàn)頻率最高，而貴金屬中Pt占比顯著。基于此，研究選擇Pt為基底，結(jié)合高頻元素構(gòu)建候選庫。通過InternLM 2.5模型與低秩自適應(yīng)（LoRA）微調(diào)，模型可智能推薦HER活性元素及實(shí)驗(yàn)策略，實(shí)現(xiàn)從海量文獻(xiàn)到實(shí)驗(yàn)設(shè)計的閉環(huán)優(yōu)化。
●超快合成技術(shù)對材料結(jié)構(gòu)的調(diào)控。采用HTS技術(shù)在300 ms內(nèi)以2000 K/s的升溫速率實(shí)現(xiàn)前驅(qū)體快速合金化，并通過均勻冷卻（600K/s）抑制顆粒粗化。透射電鏡（TEM）顯示，HTS合成的PtNiIrPdCu/C顆粒尺寸均一（≈5nm），元素分布高度均勻；而傳統(tǒng)管式爐（TF）合成樣品因奧斯特瓦爾德熟化導(dǎo)致嚴(yán)重團(tuán)聚。XRD圖譜未檢測到元素偏析相，表明超快動力學(xué)抑制了相分離，形成單一固溶體結(jié)構(gòu)。這種結(jié)構(gòu)均一性為多元素協(xié)同效應(yīng)奠定了基礎(chǔ)，顯著提升了催化活性。
●遺傳算法引導(dǎo)的組分優(yōu)化。基于GA的迭代優(yōu)化流程從126種候選組合中篩選出催化劑。初始六組隨機(jī)組合的過電位分布廣泛（20-160 mV），熱圖分析進(jìn)一步揭示元素組合對活性的顯著影響。通過四輪迭代，保留高活性元素并替換低效組分，最終獲得IrCuNiPdPt/C催化劑，其過電位（25.5 mV 10 mA/cm²）較初始組合降低80%。20次獨(dú)立優(yōu)化試驗(yàn)驗(yàn)證了方法的魯棒性，實(shí)驗(yàn)迭代次數(shù)減少60%，且結(jié)果高度一致。
●催化劑結(jié)構(gòu)-性能關(guān)聯(lián)與機(jī)理分析。XRD與高分辨TEM（HRTEM）顯示，IrCuNiPdPt/C的（111）晶面間距（0.21 nm）較純Pt（0.226nm）收縮7.1%，歸因于IrNi等小原子半徑元素引起的晶格壓縮應(yīng)變。幾何相位分析（GPA）證實(shí)顆粒內(nèi)部存在非均勻應(yīng)變，這種應(yīng)變通過調(diào)整Pt的d帶中心（XPS顯示Pt0結(jié)合能負(fù)移），削弱氫中間體（H*）吸附能（ΔGH*），從而加速Volmer與Heyrovsky步驟。HAADF-STEM與EDS圖譜（圖5d）證明PtIrNiPdCu元素均勻分布，ICP-MS與XPS進(jìn)一步驗(yàn)證了組分穩(wěn)定性。此外，催化劑的雙電層電容（Cdl=36.2 mF/cm²）為商用Pt/C的7.5倍，表明其高活性比表面積；300小時穩(wěn)定性測試中過電位衰減可忽略，ICP-MS顯示Ni溶出量極低（<7μg/L），證實(shí)材料在酸性環(huán)境中的耐久性。03
總結(jié)展望該研究通過LLM引導(dǎo)的知識挖掘與GA驅(qū)動的實(shí)驗(yàn)優(yōu)化，構(gòu)建了“計算智能-自主實(shí)驗(yàn)”閉環(huán)框架，解決了HEA催化劑設(shè)計的維度災(zāi)難問題。LLM從海量文獻(xiàn)中提煉關(guān)鍵元素，大幅縮小搜索空間；GA迭代優(yōu)化結(jié)合HTS高通量合成，將研發(fā)效率提升至傳統(tǒng)方法的40%。所得催化劑性能創(chuàng)紀(jì)錄，驗(yàn)證了多元素協(xié)同效應(yīng)與結(jié)構(gòu)均一性的重要性。這一策略不僅為高效催化劑設(shè)計提供了新范式，更將材料發(fā)現(xiàn)周期從“千年”縮短至“小時”，為可持續(xù)能源材料開發(fā)開辟了高效路徑。未來，該框架可擴(kuò)展至其他多組分功能材料體系，加速清潔能源技術(shù)轉(zhuǎn)化。
歐世盛助力催化劑高效篩選
高熵合金（HEA）催化劑因其復(fù)雜的組分設(shè)計面臨“組合爆炸”的挑戰(zhàn)，極大地阻礙了其發(fā)展進(jìn)程。析氫反應(yīng)（HER）作為水電解制氫技術(shù)的關(guān)鍵環(huán)節(jié)，其催化效率直接關(guān)系到氫能源產(chǎn)業(yè)的可持續(xù)發(fā)展，還對多個產(chǎn)業(yè)產(chǎn)生深遠(yuǎn)影響。因此，開發(fā)高效穩(wěn)定的新型HER催化劑具有重要意義。
析氫反應(yīng)（HER）是指在電化學(xué)條件下，水分子在電極表面被還原為氫氣的過程，其在氫燃料電池電解水制氫工業(yè)制氫環(huán)境修復(fù)新興儲能等領(lǐng)域都具有重要應(yīng)用。
盡管HER具有廣泛的應(yīng)用前景，但其在實(shí)際應(yīng)用中仍面臨諸多挑戰(zhàn)，如催化劑成本高昂反應(yīng)效率有待提升以及催化劑穩(wěn)定性需進(jìn)一步增強(qiáng)等。因此，高效的催化劑篩選與評估工具顯得至關(guān)重要。
歐世盛公司憑借其在流動化學(xué)及微反應(yīng)技術(shù)領(lǐng)域的深厚積累，圍繞催化劑研究領(lǐng)域，結(jié)合自動化及AI技術(shù)，打造了貫穿液固配液平臺催化劑制備自動過濾自動干燥自動造粒篩分焙燒自動裝填催化劑自動評價自動檢測及數(shù)據(jù)收集與反饋等環(huán)節(jié)的全流程解決方案，為催化劑的篩選與優(yōu)化提供強(qiáng)大的技術(shù)支持。
參考資料1西南交大化學(xué)學(xué)院《AI賦能催化劑閃電發(fā)現(xiàn)：天津大學(xué)與西南交通大學(xué)團(tuán)隊(duì)研究成果在國際能源材料領(lǐng)域頂級期刊刊發(fā)》2Ziqi Fu,Pengfei Huang,Xiaoyang Wang,Wei-Di Liu,Lingchang Kong,Kang Chen,Jinyang Li,Yanan Chen.(2025).Artificial Intelligence-Assisted Ultrafast High-Throughput Screening of High-Entropy Hydrogen Evolution Reaction Catalysts.Advanced Energy Materials;DOI:10.1002/aenm.202500744
